1926年起发表了《中华教育改进社改造全国乡村教育宣言》。1929年圣约翰大学授予他荣誉科学博士学位,表彰他为中国教育改造事业作出的贡献。1931年主编《儿童科学丛书》,在上海先后创办"山海工学团"、"报童工学团"、"晨更工学团"、"流浪儿工学团"等。
1933年,他与厉麟似、杨亮功等来自政学两界的知名人士在上海发起成立中国教育学会。1935年,在中国共产党"八一宣言"的感召下积极投身抗日救亡运动。1945年当选中国民主同盟中央常委兼教育委员会主任委员。
陶行知先生毕生致力于教育事业,对我国教育的现代化做出了开创性的贡献。细考陶行知的教育思想,创新犹如一根金线,贯穿于陶行知教育思想的各个部分。